暨南大学融媒体中心讯 近日，暨南大学化学与材料学院刘茂林/李丹团队在Angewandte Chemie上发表了题为“A Polycatenane‑Topological Covalent Organic Polymer for High‑Performance Photocatalytic H2O2Production”的重要研究成果（图1）。

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过氧化氢（H2O2）是现代工业中不可或缺的绿色化学品，然而其生产主要依赖于蒽醌法，该方法存在使用贵金属、能耗高以及环境污染等问题。利用太阳辐照将H2O和O2光催化转化为H2O2已成为一种环境友好的替代性方案。硼氮共价有机聚合物（B←N COPs）是一类具有可调供-受体构筑基元和明确活性位点的结晶性材料。其本征的极性B←N配位键合为光生载流子传输提供了高效的分子内转移通路，使B←N COPs成为发展高效光催化剂的理想平台。然而，B←N配位键固有的动态性以及单节点连接方式往往会削弱聚合物材料的结构稳健性，这成为该类材料作为光催化剂的主要障碍。

针对上述问题，本研究提出了聚索烃拓扑稳定化策略。通过在B←N COPs中引入类聚索烃拓扑节点，研究团队设计并合成了由B←N配位键和聚索烃拓扑链节协同组装的聚合物材料JNP-7。该方法不仅实现了拓扑结构稳定化，同时促进了几何维度转变，而且有助于拓宽可见光捕获能力，促进光生载流子分离和传输，达到结构稳定化和分子功能性的协同提升（图2）。

聚索烃拓扑聚合物合成策略

研究数据表明，JNP-7具有优异的光催化生产H2O2活性，而且在自然光和空气条件下，该光催化剂仍能保持较高的光生产能力，展现出在真实环境中的应用潜力（图3）。此外，通过原位红外光谱、同位素标记、旋转圆盘圆环以及密度泛函理论计算，对光催化反应机制进行了深入探究。本研究工作从拓扑结构层面出发，为设计面向可持续太阳能驱动的光催化剂提供了设计思路。

光催化生产过氧化氢活性

暨南大学化学与材料学院2024级硕士研究生姚雯为论文第一作者，通讯作者为暨南大学化学与材料学院刘茂林讲师和李丹教授。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究重大项目、广州市基础与应用基础研究基金和暨南大学的大力支持。

论文链接：http://doi.org/10.1002/anie.8903215

责编：周会谦